为了实现“碳中和、碳达峰”的战略目标，核聚变能和氢能行业引起了大家的广泛关注。其中氢同位素的催化氧化已被应用于应急净化系统，以降低氢爆风险或减少氚气排放。催化剂的性质决定了应急净化系统中氢同位素富集和去除的效率。然而，传统的铂催化剂在催化过程中的聚集、水蒸气的失活和同位素效应等，皆可导致催化活性在使用过程中持续下降。
针对以上挑战，我中心华道本教授团队使用共轭微孔聚合物设计了一类新型蜂窝状疏水纳米铂催化剂(HisoCat)，实现了室温下氢同位素的催化氧化。该催化剂在室温和高空速下表现出远超市售铂催化剂的优异催化性能，并且在20余天的连续和间歇运行期间具有稳定较高的催化活性。这项工作为高效催化剂的设计提供了新的策略。这一成果以“De Novo Design of Pt Nanocatalyst on Conjugated Microporous Polymer Coated Honeycomb Carrier for Oxidation of Hydrogen Isotopes”为题发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上（图1）。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c19844
图1. 基于共轭微孔聚合物的蜂窝状纳米铂催化剂用于室温下氢同位素的催化氧化
通过将共轭微孔聚合物修饰到蜂窝堇青石表面，作为负铂载体制备了新型疏水蜂窝状铂纳米催化剂。共轭微孔聚合物创造了一个微孔和疏水环境，以减弱水蒸气对铂的失活效应，并形成直径约为2.4 nm的铂纳米颗粒。因此，该催化剂在25-65℃和高空速范围内(≤30000 h-1）表现出优异的催化性能，远优于市售催化剂（Pt-Al2O3）（图2A）。同时，在487小时的连续和间歇运行中该催化剂可保持高且稳定的催化活性（图2B）。团队通过DFT模拟计算发现铂纳米颗粒的电荷通过共轭骨架重新分配（图2C和D），导致氢同位素氧化限速步骤中的能量屏障降低，从而提高了催化剂的活性和降低了同位素效应。
图2.（A）空速对H2转化率的影响；（B）重启性能（橙色：运行，灰色：暂停）;（C） H2/D2在Pt（111）表面氧化的吉布斯自由能曲线;（D）支撑铂团簇的电子密度差图